Bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-on ve -hept-6-on'un bazı reaksiyonlarının incelenmesi ve spirobisiklo[4.2.0]okta-2,3-dien-7,2'-[1,3]dioksalan'ın sentezi
Tez Türü Yüksek Lisans
Ülke Türkiye
Üniversite Gaziosmanpaşa Üniversitesi
Enstitü Fen Bilimleri Enstitüsü
Anabilim Dalı Kimya Ana Bilim Dalı
Tez Onay Yılı 2006
Öğrenci Adı ve Soyadı Esra KOÇ
Tez Danışmanı DOÇ.DR. MUSTAFA CEYLAN
Türkçe Özet Bu çalışmada, önce bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-on'un (69) paladyum katalizörlüğündekihidrojenasyonu ile bisiklo[3.2.0]heptan-6-on (70) sentezlendi. Keton 69 ve 70 ayrı ayrıfenil magnezyum bromür ile muamele edilerek 6-fenilbisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-ol (77) ve6-fenilbisiklo[3.2.0]heptan-6-ol'a (71) dönüştürüldü.Ph PhOH OH77 716-fenilbisiklo[3.2.0]heptan-6-ol'un (71) p-TsOH varlığındaki düzenlenmesi 6-fenilbisiklo[3.2.0]hept-6-en (72), 3-fenilsiklohept-3-enil 4-metilbenzensülfonat (73),bifenil (74), 2-fenilsiklohepta-1,3-dien (75), 3-fenilsiklohept-3-enol'ü (76) verdi.II6-fenilbisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-ol'un (77) p-TsOH varlığındaki düzenlenmesi ise 6-fenilbisiklo[3.2.0]hepta-2,6-dien (78) yerine bire bir oranda 1-fenilsiklohepta-1,3,5-trien(79) ve 2-fenilsiklohepta-1,3,5-trien'i (80) verdi.1-fenilsiklohepta-1,3,5-trien (79) ve 2-fenilsiklohepta-1,3,5-trien (80) karışımı CrO3-asetik asit ve ayrıca CrO3-piridin ile yükseltgenme reaksiyonundan bifenil (74) ve bifenil-2-karboksialdehit'in (81) oluştuğu belirlendi.Bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-on (69) diklorkarben ile muamele edildi. Katılmanın alkençift bağına değil, karbonil grubuna olduğu, halka genişleme ürünleri 83 ve 84'ün izoleedilmesiyle belirlendi.Bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-on (69) asit katalizörlüğünde etilen glikol ile muameleedilerek spiro[bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6,2'-[1,3]dioksolan]'a (85) dönüştürüldü. 85'ediklorkarben katılarak, katılma ürünü 3,3-diklorospiro[trisiklo[4.2.0.02,4]oktan-7,2'-[1,3]dioksolan] (86) % 50 verimle sentezlendi.OOO69 853,3-Diklorospiro[trisiklo[4.2.0.02,4]oktan-7,2'-[1,3]dioksolan] (86) 200 oC ye kadarısıtılmasına rağmen herhangi bir değişme olmadığı görüldü. Ayrıca 86 sulu ortamda Ag+iyonu ile etkileştirildi. Reaksiyon sonucunda siklopropan halkasında bir düzenlenmeolmadığı ketalin keton 82'ye hidroliz olduğu tespit edildi.3,3-Diklorospiro[trisiklo[4.2.0.02,4]oktan-7,2'-[1,3]dioksolan]'ın difenilizobenzofuran(DBI) varlığında MeLi ile reaksiyonu, allen 91 ara ürününün DPBIF ile katılma ürünleri92, 93, 94 ve 95'ın oluşumuyla sonuçlandı.Anahtar Kelimeler:Bisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-on, bisiklo[3.2.0]heptan-6-on, 6-fenilbisiklo[3.2.0]hept-2-en-6-ol, 6-fenilbisiklo[3.2.0]heptan-6-ol, diklorkarben, katılma reaksiyonu, düzenlenmereaksiyonu, Spirobisiklo[4.2.0]okta-2,3-dien-7,2'-[1,3]dioksalan
İlgilizce Özet In this study, firstly, the bicyclo[3.2.0]heptan-6-one (70) was synthesized byhydrogenation of bicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-one (69) in the presence Pd-C catalyst. Ketone69 and 70 were converted to the corresponding alcohols 6-phenylbicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-ol (77) and 6-phenylbicyclo[3.2.0]heptan-6-ol (71) by the treatment of phenylmagnesiumbromide (PhMgBr).Ph PhOH OH77 71IVThe rearrangement of 6-phenylbicyclo[3.2.0]heptan-6-ol (71) in the presence of p-TsOH resulted in the formation of five products: 6-phenylbicyclo[3.2.0]hept-6-ene (72), 3-phenylcyclohept-3-enyl 4-methylbenzenesulfonate (73), biphenyl (74), 2-phenylcyclohepta-1,3-diene (75), 3-phenylcyclohept-3-enol (76).The rearrangement of 6-phenylbicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-ol (77) in the presence of p-TsOH afforded the 1-phenylcyclohepta-1,3,5-triene (79) and the 2-phenylcyclohepta-1,3,5-triene (80) in a ratio of 1:1 instead of 6-phenylbicyclo[3.2.0]hepta-2,6-diene (78).The oxidation of mixture of the 1-phenylcyclohepta-1,3,5-triene (69) and the 2-phenylcyclohepta-1,3,5-triene (80) with CrO3-acetic acid or CrO3-pyridine yielded thebiphenyl (74) and the biphenyl-2-carboxaldehyde (81).Bicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-one (69) were reacted with dichlorocarbene. It wasdetermined that the dichlorocarbene was added to carbonyl carbon instead of carboncarbon double bond.Spiro[bicyclo[3.2.0]hept-2-en-6,2?-[1,3]dioxolane] (85) was synthesized by treatmentof bicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-one (69) with ethylene glycol. Addition of dichlorocarbene to85 afforded the 3,3-dichlorospiro[tricyclo[4.2.0.02,4]octane-7,2?-[1,3]dioxolane] (86) inyield of 50 %.OOO69 85Thermolysis of 3,3-dichlorospiro[tricyclo[4.2.0.02,4]octane-7,2?-[1,3]dioxolane] (86)at 200 oC gave the starting metarial. In addition, the silver ion (Ag+) catalyzed solvolysis of3,3-dichlorospiro[tricyclo[4.2.0.02,4]octane-7,2?-[1,3]dioxolane] (86) gave the ketone 82with hydrolysis of ketal instead of the expected rearrangement of cyclopropan ringThe reaction of 3,3-dichlorospiro[tricyclo[4.2.0.02,4]octane-7,2?-[1,3]dioxolane] (86)with MeLi in the presence of DPBIF was resulted in the formation of the adduct products92, 93, 94 and 95 of DPBIF to intermadiate 91.Key Words :Bicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-one, bicyclo[3.2.0]heptan-6-one, 6-phenylbicyclo[3.2.0]hept-2-en-6-ol, 6-phenylbicyclo[3.2.0]heptan-6-ol, dichlorocarbene, addition reaction,rearrangement reaction, Spirobicyclo[4.2.0]octane-2,3-diene-7,2'-[1,3]dioxolane.

Paylaş